AI·머신러닝 융합 기술로 LATP 고체전해질의 핵심 원리와 한계 제시
첨단기술융합대학 스마트모빌리티공학과 오지민 교수팀이 NASICON 계열 고체전해질인 LATP(Li₁₊ₓAlₓTi₂₋ₓ(PO₄)₃)를 리튬 금속 전지에 적용하기 위한 핵심 원리와 한계를 밝혔다. 아직 상용화되지는 않았지만, 전고체전지에 주로 사용되는 황화합물계 고체전해질과는 달리 NASICON 계열 고체전해질의 특성을 개선할 수 있는 방법을 제시하였다. 특히 LATP는 비교적 높은 리튬 이온 전도도, 우수한 대기 안정성, 그리고 산화물계 전해질 중 상대적으로 낮은 공정 비용으로 인해 유망한 고체전해질로 평가받고 있다. 그러나 실제 적용에서는 리튬 금속과 직접 접촉할 경우 Ti⁴⁺가 환원되어 혼합전도성 계면층이 형성되고, 이로 인해 계면 저항 증가와 덴드라이트 성장이 촉진되는 문제가 큰 것으로 알려져 있다. 이에 따라 이번 연구에서는 LATP의 장점을 유지하면서 이러한 근본적 한계를 어떻게 줄일 것인지에 초점을 두었다.
논문에서는 LATP의 결정구조와 이온전도 메커니즘을 설명하며, NASICON 골격이 3차원 리튬 이온 이동 경로를 제공한다는 점을 강조하였다. Al 치환은 단순히 리튬 함량을 증가시키는 데 그치지 않고, 국소 구조와 확산 병목의 형태를 변화시켜 이온 이동 장벽을 낮추는 역할도 한다. 그러나 다결정 세라믹으로 제조된 LATP에서는 벌크 내부 전도성보다 결정립계 저항이 훨씬 크게 작용하여 전체 전도도를 제한하는 것으로 나타났다. 즉, LATP의 실제 성능은 본질적인 결정 구조뿐만 아니라 결정립 크기, 기공도, 2차상 형성, 소결 조건과 같은 미세구조 요인에 크게 좌우됨을 문헌을 통해 정리하였다.
이와 관련하여 본 연구는 도핑과 미세구조 제어가 LATP 성능 향상의 핵심 전략임을 제시한다. Mg, Ge, Y, Zn, B, W 등의 도펀트는 격자 구조, 리튬 농도, 결정립계 화학, 소결 거동을 조절하여 전도도를 향상시킬 수 있으나, 그 효과는 조성 범위에 매우 민감한 것으로 확인되었다. 특히 적정 농도에서는 전도도 향상과 활성화 에너지 감소가 가능하지만, 과도한 도핑은 오히려 2차상 형성이나 계면 저항 증가를 유발한다. 따라서 도펀트 선택은 단순한 이온 반경이나 원자가뿐 아니라 상 안정성, 리튬 휘발 억제, 결정립계 저항 저감까지 종합적으로 고려해야 한다는 점을 강조하였다.
제조 공정 측면에서는 고상합성, 솔-겔, 공침, 수열합성, 용융-급랭, SPS, 콜드 소결, 테이프 캐스팅 등 다양한 합성 및 성형 경로를 비교하였다. 고상법은 가장 실용적이고 대량생산에 유리하지만, 높은 소결 온도로 인해 리튬 휘발과 불순물상이 문제가 될 수 있다. 반면 솔-겔법이나 공침법은 조성 균일성과 미세 입자 형성에 강점이 있어 높은 치밀화와 우수한 이온전도성을 유도할 수 있으나, 공정 복잡성과 비용 측면의 부담이 따른다. 결국 LATP의 상용화를 위해서는 고품질 분말 합성과 저온 치밀화, 그리고 대면적 시트 제조 공정을 균형 있게 결합한 하이브리드 제조 전략이 필요하다고 제시하였다.
논문의 중요한 핵심은 LATP가 단독 고체전해질보다는 계면 보호층이나 복합 전해질 구조 내에서 더 안정적으로 작동한다는 점이다. LATP와 리튬 금속이 직접 접촉할 경우 환원 반응과 전자 누설이 지속되어 안정한 계면 형성이 어렵기 때문에, 보호 코팅층, 합금 버퍼층, 인공 SEI, 고분자-세라믹 복합화 등이 필수적이다. 특히 polymer–LATP 복합 전해질은 고분자의 유연성과 밀착성, LATP의 기계적 강도와 이온전도성을 동시에 활용하여 계면 접촉 개선과 덴드라이트 억제를 도모할 수 있는 것으로 보고되었다. 이에 따라 본 논문은 LATP의 미래가 ‘단독 세라믹 전해질’보다는 ‘계면공학이 결합된 복합 전해질 플랫폼’에 더 가깝다고 해석하였다.
마지막으로 본 연구는 AI와 머신러닝이 LATP 개발 속도를 획기적으로 높일 수 있는 도구임을 제시하였다. AI는 도펀트 조합 탐색, 소결 조건 최적화, 미세구조-성능 상관관계 해석, 안정한 계면 화학 예측 등에 활용되어 시행착오 기반 실험을 크게 줄일 수 있으며, 이를 기존 연구실의 연구 결과와 결합하여 분석하였다. 즉, LATP 기반 고체전해질의 실용화를 위해서는 계면 안정화, 복합 전해질 설계, 제조 공정 최적화가 동시에 이루어져야 하며, AI는 이러한 다변수 문제를 빠르고 비용 효율적으로 해결하기 위한 핵심 수단으로 제안되었다.
본 논문의 책임저자인 오지민 교수는 “LATP의 기초 물성부터 제조, 계면, 복합화, AI 기반 설계를 연결하여 리튬 금속 전지용 실용 고체전해질로 나아가기 위한 구체적인 연구 방향을 제시한 종합 연구”라며 “고에너지밀도 및 고안전성 리튬 이차전지, 특히 고체전해질을 연구하는 연구자들에게 큰 도움이 될 것이다.”고 밝혔다.
이번 연구의 제1저자는 경북대 Ateeq Ahmed 박사이며, 공동저자는 노은빈 석사과정, 김진서 석사과정, 유준환 석사과정, 이찬영 석사과정, 이지나 석사과정이다. 교신저자는 오지민 교수다. 연구 결과는 재료과학 융합 분야의 국제 학술지인 Energy Storage Materials(인용지수=20.2, JCR 상위 4.7%) 4월 19일자에 온라인 출판되었다. 논문 제목은 “NASICON-Type LATP Solid Electrolytes for Lithium Metal Batteries: Fundamentals to AI-Driven Materials Design”이다.
본 연구는 과학기술정보통신부 2025 글로벌 기초연구실지원사업과 산업통상자원부 2025 전자부품산업기술개발 주력산업IT융합사업의 지원을 받아 수행되었다.
*Title of original paper: NASICON-Type LATP Solid Electrolytes for Lithium Metal Batteries: Fundamentals to AI-Driven Materials Design
*Abstract
NASICON-type Li1+xAlxTi2-x(PO4)3 (LATP) is a promising solid electrolyte for lithium metal batteries because of its high ionic conductivity, stability in air, and relatively low processing cost. However, its practical use is limited by the reduction of Ti4+ at the lithium interface, which leads to the formation of a mixed-conducting interphase and promotes dendrite growth. In addition, high grain-boundary resistance significantly reduces the overall ionic conductivity. This review outlines key strategies to address these challenges, including doping to improve ionic conductivity and stability, interfacial engineering (protective interlayers, alloy buffers, and artificial SEI layers), and polymer–LATP composites to enhance interfacial contact and mechanical properties. Based on recent research, LATP performs more reliably in hybrid or composite systems than as a standalone electrolyte, where interfacial instability is difficult to control. Furthermore, this study highlights the emerging role of Artificial Intelligence (AI) and Machine Learning (ML) in accelerating dopant selection, optimizing sintering processes, and enhancing structural stability. The practical realization of LATP-based solid-state batteries will depend on the synergistic integration of interfacial engineering, composite electrolyte design, and AI-driven materials optimization, where AI enables faster, cost-effective development of advanced materials.
*Journal: Energy Storage Materials
*Web Link: https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829726002710
<사진 왼쪽 첫번째 줄부터: Ateeq Ahmed 박사, 노은빈 석사과정생, 이찬영 석사과정생, 김진서 석사과정생, 유준환 석사과정생, 이지나 석사과정생, 오지민 교수>