연구성과

금속재료공학과 박귀일 교수팀이 초고함량 나노입자를 고분자 속에 균일하게 분산하는 기술을 통해 성능과 내구성을 높인 유연 압전 소자를 개발했다.

박 교수팀은 충남대 진형민 교수팀, 한국원자력연구원 백창연 박사팀과 공동연구에서 실시간 아미드화(In-Situ Amidation) 기술을 활용해 초고함량 나노입자가 고분자 내에 매우 균일하게 분산된 유·무기 복합체 기반 압전 소자를 구현했다.

진동이나 움직임을 전기에너지로 변환하는 압전 소자는 전기를 만드는 세라믹 나노입자와 이를 고정하는 유연한 고분자를 혼합해 제작한다. 그동안 성능 향상을 위해 나노입자 함량을 높이려는 연구가 활발했으나, 나노입자가 서로 뭉치거나 고분자와 따로 노는 ‘계면 비호환성’ 문제로 인해 소재가 쉽게 파손되거나 효율이 저하되는 한계가 있었다.

연구팀은 이러한 한계를 해결하기 위해 열처리 과정에서 나노입자와 고분자가 동시에 화학적으로 결합하도록 하는 ‘실시간 아미드화’ 방식을 적용했다. 나노입자 표면에 폴리도파민(PDA)을 코팅한 뒤 polyamic acid(PAA) 전구체에 분산시키고, 이미드화 과정에서 PDA의 아민기와 PAA의 카복실산기 사이에 아마이드 결합이 형성되도록 했다. 이와 함께 수소결합 등 비공유결합성 상호작용이 복합적으로 작용하면서 입자 응집, 계면 비호환성, 불균일 분산 문제를 효과적으로 억제했고, 최종적으로 나노입자를 최대 80 wt%(중량 퍼센트)까지 균일 분산한 복합체를 구현했다. 이 기술 덕분에 나노입자가 전체 무게의 80%에 달하는 초고함량 상태에서도 뭉침 현상이 발생하지 않았다.

새롭게 개발된 압전 소자는 입자와 고분자 사이의 견고한 결합력을 바탕으로 외부 압력을 전기에너지로 바꾸는 효율이 대폭 향상됐다. 실험 결과 최대 5.1 V의 전압과 1.1 μA의 전류를 안정적으로 출력했으며, 1만 회 이상의 반복적인 굽힘 테스트와 고선량 감마선 조사 환경에서도 성능 저하가 없는 뛰어난 내구성을 입증했다.

특히 개발된 압전 소자는 고선량 감마선 조사 환경에서도 성능이 안정적으로 유지돼, 우주·원자로 등 극한 환경에서 구동 가능한 유연 압전 에너지 하베스터 및 자가구동형 센서로 활용될 가능성을 확인했다고 연구팀은 설명했다.

박귀일 교수는 “이번 성과는 ‘실시간 아미드화’를 통해 압전 소재의 물리적 한계를 극복할 수 있는 원천 기술을 확보했다는 점에서 의미가 크다. 극한 환경에서도 안정적인 성능을 유지할 수 있어 향후 자가구동 센서 등 미래 산업 분야의 핵심 소재로 활용될 것으로 기대한다.”라고 밝혔다.

연구 결과는 재료 분야에 세계적으로 권위 있는 과학 저널인 ‘어드밴스드 펑셔널 머티리얼즈(Advanced Functional Materials)’에 5월 4일 게재됐으며, 연구 우수성을 인정받아 표지 논문으로 선정됐다.

이번 연구는 과학기술정보통신부와 한국연구재단의 중견연구자지원사업과 해외우수과학자유치사업의 지원을 받아 수행됐다. 교신저자는 경북대 박귀일 교수(책임 교신저자), 충남대 진형민 교수, 한국원자력연구원 이경자 박사이며, 제1저자는 경북대 장학수 박사과정생, 충남대 허인범 석·박통합과정생, 한국원자력연구원 백창연 박사이다.

*Title of original paper: In Situ Amidation-Derived Interfacial Modulation for Homogeneous Ultra-High Nanoparticle Loading Toward Robust and Flexible Piezoelectric Composites

*Abstract
Hybrid materials-based composites offer resilient and distinctive properties that can be utilized in a broad range of fields compared to traditional single-phase materials, especially gaining attention in the field of composite-based flexible piezoelectric energy harvesters (f-PEHs). However, dispersing pristine inorganic fillers into an organic matrix presents challenges such as particle aggregation, interfacial incompatibility, and heterogeneous dispersion, which limit the ability to achieve uniform ultra-high ceramic loading to improve the performance of f-PEHs. Herein, a polydopamine (PDA) surface coating technology was introduced to BaTiO3@BaSrTiO3 core–shell (CS) piezoelectric nanoparticles to inhibit particle aggregation, interfacial incompatibility, and heterogeneous dispersion inside the polymeric matrix. The in situ polymerization of PDA within the PI matrix creates cooperative covalent and non-covalent interfacial interactions, enabling homogeneous dispersion and achieving 80 wt.% filler loading. These achievements were theoretically verified by employing a density functional theory calculation. The hybrid composite film with high contents (80 wt.%) of PDA-coated CS piezoelectric nanoparticles exhibits enhanced microstructural stability and a superior piezoelectric coefficient (d33, eff ≈ 13.4 pm/V). These features promote an efficient stress transfer, a strong grain-to-grain connectivity, and an improved cumulative electric dipole alignment, which results in highly-efficient energy conversion of energy harvesters. The optimized piezocomposite-based f-PEH has a maximum open-circuit voltage (VOC) of ∼5.11 V and a short-circuit current (ISC) of ∼1.12 µA when subjected to repetitive mechanical bending forces. Furthermore, our piezo-hybrid material technology, realizing the ultra-high loading of ceramic fillers inside a polymeric matrix, provides the feasibility of robustness under extreme environmental conditions, highlighting suitability for space and nuclear applications.

*Journal: Advanced Functional Materials
*Web Link: https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202530216

<사진 왼쪽부터 박귀일 교수, 장학수 박사과정생, 논문 표지>